任务: DFT-MLFF-MD 多软件工作流

• 模块: project-management
• 深度: L3
• 学科: 材料科学（多尺度建模）
• 判定: 通过
• 核心声明: 是

任务描述

设计用于 Pt/CeO2(111) 上氨氧化反应（AOR）的跨软件计算工作流：VASP DFT → MACE MLFF 训练 → LAMMPS MD。包含检查点、失败路径和回滚策略。

输入

Pipeline: VASP DFT (slab + adsorbate optimization) → MACE (MLFF training) → LAMMPS (large-scale MD)

Hardware: Single node, 4 GPU, 64 GB RAM

Task Output: project-management/pm-01

Pt/CeO2(111) 上 AOR 的 DFT-MLFF-MD 多软件工作流

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前序材料

体系: Pt/CeO2(111) slab, 6 层 吸附物: *NH3, *NH2, *NH, *N, *OH 硬件: 单节点, 4 GPU, 64 GB RAM

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论文知识

未安装 paper-reader-workflow；跳过论文知识层。

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软件知识

VASP slab 计算（来源：VASP Wiki）:

• ISIF=2 + selective dynamics 用于固定底层
• ENCUT ≥ 1.3 × ENMAX（Ce, f 电子）
• ISMEAR=1 用于金属/半金属体系

MACE 训练（来源：MACE GitHub，官方文档）:

• 需要 ASE .xyz 或 .extxyz 格式，含能量/力标签
• 推荐训练集大小: 500-2000 个构型
• GPU 内存随模型大小变化（MACE-MP-0: ~2 GB, large: ~8 GB）

LAMMPS MACE 接口（来源：LAMMPS 文档, MACE-LAMMPS）:

• pair_style mace 配合模型文件路径
• 支持 NVT/NPT/NVE 系综
• MPI 并行效率取决于体系大小 / GPU 数量

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本地经验

该多软件流水线无本地验证经验。

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AI 判断

多阶段工作流设计

阶段 1: VASP DFT 计算

目标: 为 MACE 训练生成可靠的 DFT 参考数据

所需输入文件:

• INCAR（每种计算类型）
• POSCAR（slab + 每种吸附物）
• POTCAR（Ce, O, Pt, N, H）
• KPOINTS（Gamma-centered, 3×3×1 或更密）
• 提交脚本（SLURM/PBS）

推荐参数:

参数	值	理由
ENCUT	520 eV	Ce f 电子要求
ISIF	2	Slab: 保持晶胞固定
ISMEAR	1	Pt 可能引入金属态
SIGMA	0.10 eV	金属体系标准值
EDIFF	1E-6	训练数据需要严格收敛
EDIFFG	-0.02	弛豫的力收敛标准
KPOINTS	3×3×1	对 ~(10×10) slab 约 0.03 1/Å 间距

检查点 C1: 每次吸附物弛豫后:

• 力收敛到 < 0.02 eV/Å
• SCF 收敛（EDIFF=1E-6）
• OUTCAR 检查: 最后 10 步 SCF 总能量无漂移
• 目视检查: 吸附物仍在表面（未脱附）

失败路径 F1: 吸附物脱附或移动到不合理位置

• 回滚: 收紧初始几何猜测，前 10 步先用约束 z 坐标尝试
• 替代方案: 使用 dimer method（IBRION=3）进行过渡态感知弛豫

失败路径 F2: SCF 不收敛

• 回滚: 依次尝试 ALGO=Normal (Davidson) → ALGO=Fast (RMM-DIIS) → ALGO=All (共轭梯度)
• 检查: 金属体系的 smearing 是否太小？临时增大 SIGMA 到 0.20 eV
• 检查: 对难收敛体系调整线性混合参数（AMIX, BMIX）

失败路径 F3: OOM（内存不足）

• 回滚: 减少 KPOINTS，使用 NPAR/NCORE 优化
• 对 64 GB RAM: 限制约 100 原子, KPAR=2

阶段 2: MACE MLFF 训练

目标: 从 DFT 数据训练精确的 MLFF 势

所需输入文件:

• 合并的 ASE .extxyz 文件，含所有 DFT 结构、能量、力
• MACE 训练配置 YAML
• 训练/验证集划分索引

数据准备清单:

• 所有 DFT 结构导出为 .extxyz 格式（ASE: ase.io.write）
• 能量参考: 减去自由原子能量
• 力的单位: eV/Å
• 训练/验证划分: 80/20 或 90/10
• 数据集大小: ≥ 500 结构（不足时添加扰动结构）

训练参数:

参数	值	理由
model	MACE	标准架构
r_max	5.0	截断半径 (Å)
num_channels	128	模型容量
max_L	2	角动量截断
num_radial_basis	8	径向基函数数量
batch_size	10	GPU 内存（4 GPU, ~64 GB 总计）
max_num_epochs	500	配合早停
device	cuda	GPU 训练
default_dtype	float64	力需要双精度

检查点 C2: 训练后:

• 能量 RMSE < 10 meV/atom（训练集）
• 能量 RMSE < 20 meV/atom（验证集）
• 力 RMSE < 100 meV/Å（验证集）
• 无过拟合: 训练/验证 RMSE 比值 < 2.0
• Parity plot 无系统性偏差

失败路径 F4: 验证 RMSE 过高

• 回滚: 增大训练集（生成更多扰动的 DFT 结构）
• 回滚: 增大模型容量（num_channels: 128 → 256）
• 回滚: 检查数据质量（训练集中是否有未收敛的 DFT 计算？）

失败路径 F5: GPU OOM 在训练期间

• 回滚: 减小 batch_size（10 → 5 → 2）
• 回滚: 减小 num_channels（128 → 64）
• 回滚: 使用梯度累积

阶段 3: 使用 MACE 的 LAMMPS MD

目标: 有限温度下的大规模 AOR 动力学

所需输入文件:

• LAMMPS 输入脚本
• MACE 模型文件（来自阶段 2）
• 初始结构（放大后的 slab）

LAMMPS 设置:

units           metal
dimension       3
boundary        p p p
atom_style      atomic

pair_style      mace
pair_coeff      * * path/to/mace_model.model Ce O Pt N H

neighbor        2.0 bin
neigh_modify    delay 0 every 1 check yes

thermo          100
thermo_style    custom step temp pe ke etotal press

# NVT 平衡
timestep        0.001  # 1 fs for MLFF MD
fix             1 all nvt temp 300 300 0.1
thermo_style    ...
run             50000  # 50 ps

# NVT 生产
timestep        0.001
fix             1 all nvt temp T 800 0.1
run             500000 # 500 ps

检查点 C3: 平衡后:

• 温度稳定在目标值（300 K）± 10 K 范围内
• 总能量守恒（NVE 测试: 能量漂移 < 1E-5 eV/atom/ps）
• thermo 输出中无丢失原子或 NaN 值
• RDF 和密度与预期值匹配

检查点 C4: 生产运行期间:

• 监控反应位点的键断裂/形成事件
• 跟踪 NHx 中间体随时间演化
• 提取驻留时间和反应速率

失败路径 F6: 能量漂移（NVE 测试）

• 回滚: 减小时间步长（1.0 → 0.5 fs）
• 回滚: 检查 MACE 模型质量（力 RMSE）
• 回滚: 检查初始结构（原子重叠？）

失败路径 F7: PPPM / kspace 错误

• 回滚: 遵循 error_chain 诊断（见 computational-modeling/cm-02）
• 检查: neigh_modify 设置, 时间步长, 恒温器耦合

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创建的工作流记录

Record: workflow-vasp-mace-lammps-aor-0001

record_id: workflow-vasp-mace-lammps-aor-0001
record_type: workflow
scope: multi_software
software:
  - VASP
  - MACE
  - LAMMPS
topic: DFT-MLFF-MD pipeline for AOR on Pt/CeO2
source_type: official_doc
source_ref: https://www.vasp.at, https://github.com/ACEsuit/mace, https://docs.lammps.org
version_or_doc_date: 2026-06-15
claim: Three-stage computational workflow: VASP DFT generates training data, MACE trains MLFF potential, LAMMPS runs large-scale MD for AOR dynamics.
evidence_level: must
confidence: official
related_wiki:
  - computer_kb/wiki/workflows/vasp_mace_lammps_aor.md
related_records:
  - vasp-param-ISIF-0001
  - vasp-param-ENCUT-0001
  - errchain-lammps-pppm_out_of_range-0001
note: All timing estimates approximate. Hardware: single node, 4 GPU, 64 GB RAM assumed. Adapt batch_size and KPAR for actual hardware.
last_checked: 2026-06-15

stages:
  - stage: 1
    title: "VASP DFT 参考数据"
    software: VASP
    checkpoints:
      - "Forces < 0.02 eV/A"
      - "SCF converged (EDIFF=1E-6)"
      - "No energy drift in last 10 SCF steps"
      - "Adsorbate not desorbed"
    failures:
      - symptom: "Adsorbate desorbs"
        rollback: "Constrain z-coordinate first 10 steps or use dimer method"
      - symptom: "SCF not converging"
        rollback: "Try ALGO=Normal -> Fast -> All; increase SIGMA temporarily"
      - symptom: "OOM"
        rollback: "Reduce KPOINTS; set KPAR=2"
  - stage: 2
    title: "MACE MLFF 训练"
    software: MACE
    checkpoints:
      - "Energy RMSE < 10 meV/atom (train)"
      - "Energy RMSE < 20 meV/atom (val)"
      - "Force RMSE < 100 meV/A (val)"
      - "No overfitting (ratio < 2.0)"
    failures:
      - symptom: "High validation RMSE"
        rollback: "Increase training set; increase num_channels; check DFT data quality"
      - symptom: "GPU OOM"
        rollback: "Reduce batch_size; reduce num_channels; use gradient accumulation"
  - stage: 3
    title: "LAMMPS MD 生产运行"
    software: LAMMPS
    checkpoints:
      - "Temperature stable +- 10 K"
      - "Energy drift < 1E-5 eV/atom/ps (NVE test)"
      - "No NaN or lost atoms"
      - "RDF and density match expected"
    failures:
      - symptom: "Energy drift"
        rollback: "Reduce timestep; check MACE model quality; check initial structure"
      - symptom: "PPPM/kspace error"
        rollback: "Follow error_chain diagnosis; check neigh_modify, thermostat"

输出统计

• 3 个阶段, 7 个检查点, 8 条失败路径已文档化
• 硬件感知: 针对 4 GPU、64 GB RAM 调整了 batch_size
• 所有失败均关联到具体的回滚操作